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Reatividade de centros de ferro-enxofre estudada com funções de onda multieletrônicas avançadas

Processo: 19/26811-1
Linha de fomento:Bolsas no Exterior - Estágio de Pesquisa - Doutorado Direto
Vigência (Início): 01 de abril de 2020
Vigência (Término): 30 de setembro de 2020
Área do conhecimento:Ciências Biológicas - Biofísica - Biofísica Molecular
Pesquisador responsável:Guilherme Menegon Arantes
Beneficiário:Felipe Curtolo
Supervisor no Exterior: Sandeep Sharma
Instituição-sede: Instituto de Química (IQ). Universidade de São Paulo (USP). São Paulo , SP, Brasil
Local de pesquisa: University of Colorado Boulder, Estados Unidos  
Vinculado à bolsa:17/26109-0 - Simulação computacional de reatividade e transferência de elétrons no complexo II respiratório, BP.DD
Assunto(s):Aprendizado computacional   Mecânica quântica   Oxirredução   Estrutura eletrônica   Ferro   Enxofre

Resumo

Centros de ferro-enxofre (FeS) são os cofatores metálicos envolvidos em reações redox de sistemas biológicos mais abundantes. Suas estruturas eletrônicas com múltiplos estados quase-degenerados de baixa energia é difícil de modelar com exatidão. Porém, a chegada de métodos de estrutura eletrônica avançados como grupo de renormalização da matriz densidade (DMRG) e interação de configurações selecionadas (sCI) abriu a possibilidade de se estudar a reatividade de centros FeS. Aqui, propomos investigar o mecanismo da transferência de elétron entre o FeS binuclear (2Fe-2S) e uma molécula de flavina. Esta é uma reação modelo da segunda etapa redox encontrada nas enzimas da família do complexo II respiratório. Nós usaremos o método semiestocástico de interação de configurações por banho térmico (SHCI), uma versão moderna de sCI que permite calcular energias de correlação usando espaços ativos grandes em uma base de determinantes com aproximações controladas. Isto permitirá o cálculo de reações envolvendo FeS polinucleares com rigor pela primeira vez. Todavia, as aproximações inerentes do algoritmo SHCI podem levar a energias com ruídos que podem afetar negativamente cálculos de dinâmica. Portanto, nós também propomos treinar uma rede neural profunda com energias e gradientes SHCI em algumas configurações. Esta rede neural permitirá o cálculo de energias suavizadas e de gradientes globalmente. Acreditamos que os resultados obtidos aqui permitirão o entendimento de reações de transferência de elétrons envolvendo FeS relevantes a processos bioquímicos importantes e também contribuir para avançar no desenvolvimento do método SHCI. (AU)

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