Difração coerente de raios X em condições operando: imageamento em 3D de catalisadores nanoparticulados

Resumo

Nanopartículas de ouro são catalisadores muito ativos para oxidação de CO, apesar de ouro bulk ser considerado inerte mesmo frente a moléculas reativas partículas nanométricas de ouro são catalisadores eficientes. Vários efeitos contribuem para as propriedades catalíticas dos catalisadores nanoparticulados suportados como o tamanho de partícula, morfologia, interação com o suporte, átomos com baixa coordenação, efeitos de tensão e defeitos cristalinos (deslocações, limites de grãos). Durante a reação a superfície da nanopartícula passa por reestruturação dinâmica e expõe diferentes sítios e defeitos com reatividade distintas. O entendimento de como as nanopartículas se reestruturam e catalisam as reações é crucial e requer o estudo dos sítios ativos in situ e operando. Imagem por difração coerente (CDI) é uma técnica recente e poderosa de raios X ideal para caracterização quantitativa em 3D de materiais em nanoescala e em condições de operação. CDI fornece informações sobre a morfologia de nanopartículas em 3D (distribuição de densidade eletrônica), distorção e defeitos na rede cristalina (fase) e deslocamento do material em relação a uma rede cristalina ideal (tensão). As regiões com defeitos e tensões tem propriedades físicas e químicas significantemente diferentes daquelas sem tensão e podem afetar o processo catalítico. Nós pretendemos compreender o mecanismo durante a reação catalítica e identificar os sítios ativos dos catalisadores de ouro suportados, assim como seus defeitos e tensões. A dinâmica do processo de reestruturação da superfície das nanopartículas de ouro será investigada in situ e operando por CDI durante a reação de oxidação de CO. As nanopartículas de ouro serão suportadas em óxidos metálicos com diferentes reatividades, TiO2, Al2O3 e CeO2. A influência do suporte no formato, tensão, defeitos e estabilidade das nanopartículas de ouro será investigada por técnicas avançadas de imageamento, CDI e microscopia eletrônica. A configuração experimental dos experimentos de CDI será compatível com microscopia eletrônica o que permitirá a análise da mesma amostra antes e depois da reação por ambas as técnicas para a obtenção de informações complementares. Este estudo irá contribuir com o campo de strain-engineered na catálise e ciência dos materiais otimizando os defeitos das nanopartículas para uma ampla variedade de aplicações. (AU)