Das propriedades fundamentais de perovskitas de haleto multidimensionais à aplicações em conversão de energia

Resumo

Os sistemas semicondutores baseados em perovskita têm sido amplamente discutidos como a grande aposta para novas tecnologias com excelente potencial para aplicações optoeletrônicas e de conversão de energia. Além de possibilitar métodos de síntese e processamento em solução, band gap ajustáveis, baixa energia de ligação de éxcitons, grandes coeficientes de absorção óptica em todo o espectro solar visível, longo comprimento de difusão buraco-elétron levando a uma eficiente separação/coleta de carga e alta tolerância à defeitos são fatores físicos importantes para as observadas propriedades destes materiais. A versatilidade para fotoconversão e emissão está intimamente relacionada à conectividade estrutural e dimensionalidade resultando em propriedades aprimoradas e até novas funcionalidades. A partir da manipulação dimensional, há um arranjo eletrônico escalonável para o equilíbrio entre eficiência e estabilidade. Já bem estabelecida, a perovskita 3D ABX3 enfrenta desafios principalmente associados à degradação interfacial sob condições de luz e umidade devido ao transporte iônico através das interfaces. Por outro lado, perovskitas em camadas com octaedros [MX6]4- espaçados por moléculas orgânicas formando a família 2D Ruddlesden-Popper demonstraram propriedades optoeletrônicas peculiares com band gap ajustável. A configuração do poço quântico confere uma propriedade hidrofílica e atua como barreira à condutividade iônica, impedindo a degradação, de forma diferente de seu semelhante arranjo 3D. Além disso, a anisotropia do transporte eletrônico torna esses materiais extremamente interessantes para aplicações em dispositivos eletrônicos. Outra perspectiva são as perovskitas eletronicamente dispostas em estruturas 0D com octaedros isolados, que têm apresentado alto rendimento quântico, energia de ligação de éxcitons e estabilidade associada a seus octaedros não-interagentes, classificando-as como excelentes candidatas a dispositivos fotoemissão/detectores. Neste contexto, o escopo desta proposta é abordar as propriedades fundamentais das perovskitas de haletos através da dimensionalidade e manipulação de defeitos eletrônicos fornecendo um único material hospedeiro trabalhando sinergicamente com propriedades complementares conferidas pelo confinamento quântico. Tendo em vista a dimensionalidade, espera-se construir sistemas eficientes controlando estabilidade e band gap para dispositivos emissores (perovskita 2D), alto rendimento quântico (estruturas 0D), melhorando as propriedades de transporte eletrônico em dispositivos de conversão (estruturas 3D-1D), o que pode permitem superar desafios no campo da pesquisa. Além disso, esta proposta conta com uma ampla rede de colaborações endossando a integralidade do estudo proposto. Por fim, pretende-se reunir um vasto conhecimento sobre essas perovskitas, bem como adquirir protótipos ligando esforços teóricos, experimentais e científicos aplicados, a fim de delinear a melhor estrutura empregada quanto à eficiência do dispositivo. (AU)